Загадка викиду рутенію-106 розкрита?

Загадка викиду рутенію-106 розкрита?

Наталія Дьоміна, Борис Жуйков
"Троїцький варіант" №3 (247), 13 лютого 2018 року

Наталія Дьоміна

Наталія Дьоміна

Див. Також попередні матеріали на цю тему: "Звідки міг узятися рутеній", "Необхідна незалежна комісія" (висновки Б. Жуйкова на кінець 2017 року), "Загадковий рутеній" (репортаж про прес-конференції "Росатома" і представника "Маяка" ), відповіді Бориса Жуйкова на нові питання читачів газети.

Немає нічого захованого, що не ставало б з часом явним. 2 лютого 2018 року французька газета Le Figaro опублікувала підсумки розслідування витоку рутенію-106 [1]. Посилаючись на думку французьких фізиків-ядерників, газета висунула версію, що джерелом викиду було все-таки ВО "Маяк", але сталося це в результаті виконання робіт за контрактом, пов'язаному із закордонним науково-дослідним експериментом.

Чи ставить стаття в "Фігаро" крапку у справі про викид рутенію?

За інформацією "Фігаро", на "Маяку" виробляли виділення церію-144 на замовлення французького Комісаріату з атомної та альтернативних видів енергії (Commissariat à l'énergie atomique et auxénergies alternatives, CEA) і італійського Національного інституту ядерної фізики (Istituto Nazionale di Fisica Nucleare , INFN).

Два інституту отримали в 2012 році гранти загальним розміром 5 млн євро від Європейського ради з досліджень (European ResearchCouncil, ERC) для проведення нового експерименту з уже існуючим високочутливим детектором "Борексіно" (Borexino), за допомогою якого раніше вивчалися сонячні нейтрино і антинейтрино з земних надр, в підземній лабораторії в гірському масиві Гран-Сассо (Італія). Реалізація проекту повинна була початися в 2017 році і завершитися через два роки; можливо, це відкрило б нову еру у фізиці елементарних частинок і космології [2]. У проекті брали участь російські вчені з провідних наукових центрів.

Для проекту SOX (Short Distance Neutrino Oscillations with boreXino) знадобився штучний джерело антинейтрино – радіонуклід церію-144, за виробництво якого взявся "Маяк". Мабуть, експеримент закінчився невдачею. Можливо, викиди рутенію-106 в кінці вересня 2017 року саме й пов'язані з проведенням цих робіт.

Відомі факти такі. 1 лютого 2018 року проект SOX був припинений "в зв'язку з неможливістю провести радіоактивний джерело з необхідними характеристиками" [3]. У прес-релізі проекту зазначається, що в грудні 2017 року »Маяк" заявив, що не зможе провести радіонуклід церію-144 потрібної якості і кількості, який би зіграв визначальну роль в проекті SOX.

Буквально за два дні до цього, 31 січня 2018 року, в Інституті проблем безпечного розвитку ядерної енергетики РАН (ІБРАЕ РАН) відбулося перше засідання Міжнародної незалежної комісії з вивчення проблеми появи ізотопу Ru-106 в Європі у вересні-жовтні 2017 року.

До участі в цій комісії були залучені провідні фахівці з радіаційної безпеки, як російські, так і зарубіжні. Зокрема, в роботі беруть участь експерти з французької та німецької служб радіоконтролю (ISRN і BFS). Вони першими в жовтні 2017 року повідомили про виявлення витоку рутенію і представили модельні розрахунки, які вказують на джерело викиду.

Раніше на основі комп'ютерного моделювання французькі експерти припустили, що радіоактивний викид стався на території Росії – десь між Волгою і Уралом, а кількість рутенію-106 в точці викиду – від 100 до 300 терабеккерелей (ТБк). Німецькі фахівці, у свою чергу, припустили, що викид стався десь на південному Уралі, обмовившись, втім, що це могло статися і десь ще на півдні Росії або в Казахстані. Одним з головних підозрюваних у витоку стало виробниче об'єднання "Маяк", яке знаходиться на південному Уралі.

Перші підсумки роботи міжнародної комісії опубліковані в прес-релізі на сайті ІБРАЕ РАН, який став, мабуть, підсумком тривалих дискусій і компромісів. Комісія зазначила, що, виходячи з наявних даних, виключаються будь-які наслідки для здоров'я населення. Гіпотеза про "медичному" походження Ru-106 – як медичного, терапевтичного джерела – практично виключена (про версії про супутник нічого не сказано – втім, і її раніше відкинуло МАГАТЕ).

Міжнародна комісія з Рутенію опублікувала перші висновки. З сайту ibrae.ac.ru

Комісія на основі вимірів, проведених в Росії і інших європейських країнах, зробила висновок про те, що сумарна активність Ru-106, виявлена ​​в повітрі в період з кінця вересня до початку жовтня 2017 року, становить близько 100 ТБк. Модельні розрахунки, виконані в різних країнах, узгоджуються один з одним, проте через великі невизначеностей в даний час немає можливості зробити висновок про точне місцезнаходження рутенієвого джерела.

У висновку комісії зазначається, що в деяких країнах в Ru-106 була виявлена ​​невелика домішка Ru-103. Співвідношення активності Ru-106 / Ru-103 було однаковим і відповідало величині, характерною для щодо свіжого відпрацьованого ядерного палива.

Міжнародна комісія також вирішила, що потрібно зібрати і перевірити всі наявні дані, сформувати єдину базу даних і оцінити якість цих даних. Експерти звернуться в Росгідромет з проханням надати дані по місцевим метеорологічним умовам і додаткові дані по вимірах проб випадінь. Будуть проведені і додаткові виміри в точках, що знаходяться вище (по відношенню до напрямку вітру) тих місць, де був виявлений Ru-106 в Челябінській області. Комісія також вирішила корисним отримати вимірювання з Румунії по випадання Ru-106 зважаючи на виявлені там великих значень активності Ru-106.

"За даними" Росгідромету ", в кінці вересня в Челябінській області спостерігався специфічний атмосферний феномен низхідній циркуляції повітряного потоку. Комісія вважає, що ці дані повинні бути прийняті до уваги для подальшого розгляду", – відзначається в заяві. У рішенні підкреслюється, що "На об'єктах ФГУП ПО" Маяк "і ГНЦ НДІАР в Димитровграді Ростехнагляд провів інспекції, що охоплюють період з серпня по листопад 2017 року, які не виявили жодних відхилень від нормальних технологічних процесів".

Комісія прийняла рішення працювати відкрито і інформувати громадськість про отримані результати і висновки, а своє наступне засідання проведе 11 квітня 2018 року в Москві [4, 5]. Втім, поки особливої ​​відкритості не видно, і журналісти видобувають додаткову інформацію манівцями.

Ще раз повторимо, що немає ніяких підстав говорити, що викид рутенію-106 становив реальну загрозу для населення або навіть персоналу. Проблема зовсім в іншому: викликає серйозну тривогу те, як наші офіційні органи реагують на такого роду інциденти і інформують про них російську і міжнародну громадськість.

Висновки французьких експертів про ситуацію з рутенієм-106

6 лютого 2018 року на сайті IRSN (Інституту ядерної та радіаційної безпеки Франції) була опублікована доповідь з результатами розслідування походження рутенію-106, виявленого у Франції та інших країнах Європи [1]. У преамбулі йдеться, що доповідь була представлена ​​31 січня на першому засіданні міжнародної комісії, про яку говорилося вище. Варто зазначити, що доповідь зроблений на гарному професійному рівні. Висновки цілком обгрунтовані, викладені коректно і досить обережно.

Нічого подібного російська сторона не представила, по крайней мере, для публічного розгляду.

У доповіді можна відзначити наступні важливі моменти.

  1. Спостерігалися концентрації рутенію-106 не повинні робити будь-якого впливу на здоров'я людей і навколишнє середовище. Але той факт, що радіонуклід був виявлений на такій великій території, говорить про те, що активність у викиді була досить високою (стор. 1).
  2. Викид найбільш значної частини активності, 100-300 ТБк (трильйонів беккерелів), міг відбуватися між 25 і 28 вересня 2017 року і тривати не більше 24 годин (стор. 10).
  3. Для багатьох точок спостереження період пробовідбору перевищував час, протягом якого рутеній був присутній в атмосфері. З урахуванням цього фактора відзначений знижується градієнт концентрації рутенію зі сходу на захід. Перші спостереження Ru-106 були зафіксовані в Росії 23 вересня в Киштиме, 25 вересня в Аргаяш і 26 вересня в Бугульме, в районі Дьома (Уфа), в Метлин і Новогорний (табл. 2 на стор. 7). Всі перераховані станції розташовані на півдні Уралу. Дані осадження є найвищими за активністю з усіх вимірів (стор. 6). В інших країнах (зокрема, в Румунії) з урахуванням корекції концентрації Ru-106 були нижче (рис. 3, стор. 5), і там Ru-106 був виявлений пізніше.Таким чином, гіпотетичний викид з території Західної Європи малоймовірний (рис. 5 на стор. 9).
  4. Комп'ютерне моделювання на основі метеорологічних даних показало, що радіоактивність, що виділилася на південному Уралі, могла широко поширитися по всій Європі і далі (рис. 6 на стор. 11-12).
  5. Освіта газоподібного RuO4 можливо в певних умовах при температурі вище 100 ° С і значно посилюється при температурі вище 120 ° С. Це може статися під час звичайного заскловування розчинів, що містять продукти ділення. Тому при проведенні цього процесу потрібні особливі заходи: використання спеціальних добавок, спеціальна очищення технологічних газів і т. Д. Однак виділення RuO4 може також статися при недостатньому охолодженні розчину, що містить продукти поділу. Такий аварійний сценарій може статися як у ході процесів, пов'язаних з переробкою палива, так і в ході виготовлення джерел з розчинів, що містять продукти ділення. Причому газоподібний RuO4 НЕ уловлюватиметься повітряними фільтрами, в той час як інші радіонукліди (цезій, стронцій і т. д.) будуть ефективно вловлювати такими фільтрами.Цим пояснюється той факт, що рутеній – єдиний радіонуклід, присутній у викидах при такій аварійної ситуації (стор. 14).
  6. Гіпотеза про походження рутенію-106 з медичних джерел нереалістична. Джерела такого типу мають активність від декількох МБк (мегабеккерель) до декількох десятків МБк кожен, і немає ніяких відомостей про медичні джерелах іншого типу (стор. 13) (виділила активність – від 100 до 300 ТБк).
  7. Гіпотеза про виділення рутенію на великій висоті (наприклад, в результаті руйнування супутника) нереалістична з кількох причин: такі радіоізотопні термоелектричні генератори взагалі не використовують на супутниках; в цьому випадку не була присутня б домішка короткоживучого ізотопу рутеній-103; в разі падіння супутника вертикальну та горизонтальну розподіл рутенію-106 в атмосфері було б зовсім іншим (стор. 18).
  8. Єдина правдоподібна гіпотеза вказує як причину появи рутенію-106 в атмосфері процес переробки опроміненого палива (включаючи виготовлення з нього джерел) (стор. 15).
  9. Виявлене зміст рутенію-103 (в середньому в 4000 разів менше, ніж зміст рутенію-106) говорить про те, що витримка ВЯП перед переробкою склала мала кількість років (стр. 17) – найбільш ймовірно, близько двох років (стор. 16).Це цілком можливо при виробництві радіоактивних джерел. У Франції витримка ВЯП становить 7-10 років.
  10. Особливу важливість представляє аналіз виробництва церію-144 для виготовлення джерела високої активності, яке планувалося провести на ПО "Маяк" у 2017 році (стор. 17).

"Версія виглядає цілком реальною і багато що пояснює"

За коментарями до подій, пов'язаних з розслідуванням, ми звернулися до зав. лабораторією радіоізотопного комплексу Інституту ядерних досліджень РАН Борису Жуйкова.

Версія про походження рутенію-106, висунута в недавній публікації "Фігаро" [1], виглядає цілком реальною і багато що пояснює. Ця версія полягає в тому, що рутеній-106 виділився в процесі отримання на ПО "Маяк" радіонукліда церій-144 (період напіврозпаду – 285 днів) для виготовлення на його основі джерела антинейтрино. Джерело був необхідний для дорогого і важливого спільного французько-італійського експерименту в Гран-Сассо (Італія) [2].

Вже давно ясно, що зареєстровані викиди рутенію-106 можуть бути пов'язані тільки з переробкою досить значного обсягу відпрацьованого ядерного палива (ВЯП). Гіпотези про походження такої великої кількості рутенію-106 – руйнування медичних джерел або руйнування супутника – виглядають абсолютно нереальними.Як ми писали раніше [6], "дуже ймовірно, що даний викид рутенію-106 стався від переробки недостатньо витриманого ВЯП (1,5-7 років) або з технологічних розчинів (рафінат), що утворюються в процесі переробки ВЯП".

Але в недавньому повідомленні міжнародної комісії [4, 5] говориться, що поряд з рутенієм-106 в викидах виявлено деяку кількість також більш короткоживучого ізотопу рутеній-103. На думку представників російської сторони, це говорить про те, що викид не міг відбутися в "Маяку", так як витримка ВЯП перед переробкою становить близько 6 років або більше, і рутеній-103 за цей час повністю б розпався.

Дійсно, на ПО "Маяк" регулярно здійснюють переробку добре витриманих ВЯП в печі заскловування. В процесі технології може виділятися чистий рутеній-106 у вигляді легколетучего оксиду RuO4. З метою запобігання цьому в піч вводять меломассу – речовина, що відновлює рутеній до нижчого валентного стану, що пригнічує його летючість.

Крім того, в технології переробки передбачений спеціальний модуль для уловлювання RuO4 на сорбенті. Все, звичайно, може трапитися, але виглядало б досить дивно, якщо і ВЯП перед переробкою не були достатньо витримані, і відновник не ввели, і модуль для поглинання RuO4 не спрацював.Адже технологія вважається відпрацьованою: висококваліфіковані фахівці з "Маяка", Всеросійського НДІ неорганічних матеріалів ім. А. А. Бочвара і інших інститутів багато років працювали над її налагодженням.

Інша справа, коли проводиться спеціальна, нестандартна переробка. Радіонуклід церій-144 отримували з ВЯП давно, але в даному випадку був потрібен новий технологічний рівень. По-перше, потрібно було багато цього радіонукліда, а по-друге, потрібно отримати продукт з відносно свіжого ВЯП. Справа в тому, що якщо брати для переробки старе відпрацьоване паливо, то в отриманому церіі-144 буде багато стабільних ізотопів церій-140, церій-142 та інших домішок, і джерело не вийде компактним. Тоді зрозуміло, чому в даному випадку перероблялося ВЯП з меншою витримкою.

Хімічна технологія виділення церію-144 з ВЯП, в принципі, відома. Як правило, з водних кислотних розчинів ВЯП витягають церій, переводячи його в чотирьохвалентний стан Се+4. Для цього в водний розчин вводять різні окислювачі. Але тоді одночасно може утворюватися RuO4, Який легколетучего, а відновник (як в процесі заскловування) вводити не можна – інакше таким шляхом не вдасться витягти церій.Якщо при цьому водні розчини будуть нагріватися, то рутеній полетить.

На виході вентиляції "гарячих" камер, де зазвичай проводять переробку, безумовно, є фільтри, але якщо це всього лише звичайні аерозольні фільтри, а не спеціальний сорбент для RuO4 (Як в печі заскловування), то вони не поглинуть рутеній-106 повністю. У повідомленні французьких вчених йдеться, що для отримання шуканого кількості церію-144 (а це сотні тисяч кюрі) було потрібно переробити кілька тонн ВЯП, але все зробити не вдалося. Один по одному величини це цілком відповідає оцінці кількості рутенію-106, що спостерігався в викиді, – 100-300 терабеккерелей (3000-8000 кюрі) з урахуванням різниці в виходах, періоди напіврозпаду і того, що не весь рутеній, звичайно, полетів. Так що все, в принципі, виглядає реальним.

Далі, щоб підтвердити або спростувати цю можливість, треба детально проаналізувати технологію виділення церію-144 і умови її здійснення.

Борис Жуйков


1. Une commande franco-italienne à l'origine de la pollution au ruthénium 106?
2. The SOX project.
3. SOX Press release – February 1, 2018.
4. Прес-реліз на англ. мовою.
5. Прес-реліз російською мовою.
6. Жуйков Б. "Необхідна незалежна комісія" // ТРВ-Наука, №244 від 19 грудня 2017 року.


Like this post? Please share to your friends:
Залишити відповідь

;-) :| :x :twisted: :smile: :shock: :sad: :roll: :razz: :oops: :o :mrgreen: :lol: :idea: :grin: :evil: :cry: :cool: :arrow: :???: :?: :!: